旅居海外
鉴于李自知不能去台湾，遂借口就医去美国。李在海外不归期间，中华民国政府、中国国民党与蒋中正本人多次邀其重返中枢继续行使总统职权。1949年11月22日，蒋在重庆约中国国民党中央常委讨论，决定派居正、朱家骅、洪兰友、郑彦棻四人持函赴港探访李，劝其回国。蒋在函中保证，将以“充分权力”交给李。同日，蒋约白崇禧谈话，仍然表示决不复职，要求李克日回渝，商定对内、对外大计，唯李婉拒。11月29日，再遣朱家骅、洪兰友赴港，仍未有结果。
李抵达美国后，初组织“第三势力”，反对台北政府。1949年曾资助自由民主大同盟，并曾公开建议“台湾可成为美国之一个自治州”。
1949年12月7日，中华民国政府播迁台湾。李并没有获得美国支持，一直滞留美国，给蒋复行视事之机。
1950年1月，李宗仁称以副总统私人名义赴美，又致电监察院，以接洽美援在美遥领国事。1月20日，监察院致电李，促请由美国返台视事，李以身体有恙仍需调养为由复电婉拒。监察院致电李宗仁返台，他回电明确表示不拟返国。
1950年2月5日，国民大会代表胡钟吾、刘宜达等人再电李，未有结果。政府多次电请在美国之代总统李回台主持政务，否则将被视为放弃代总统职权。李电覆监察委员，表示短期内不能返国。2月14日，中国国民党中央非常委员会委员居正、于右任、张群、吴铁城、朱家骅、陈立夫、何应钦、阎锡山、吴忠信等人联名致电李，劝其回国，并称若再不归国将请总裁复职。这是中华民国方面最后一次劝说。李则覆电：“仁以病尚未痊，医嘱不宜远行”；同时李在电报中表示，基于宪法规定，总统暂由行政院长代理，并立刻召集国民大会选举新总统。2月17日，李宗仁主动与孔祥熙见面谈话；私人代表甘介侯2月18日又找上孔祥熙，孔于当天致电给宋美龄报告整个情况。行政院长阎锡山与副院长朱家骅也提出辞呈，仍成“若无元首，中华民国就濒于亡国”之氛围，以替蒋复行视事铺路。这使李完全败退。2月22日，陶希圣及王世杰开始草拟文告，中国国民党中常会2月日通过决议，以局势益加严重，请蒋尽速复行视事。监察院大会决议函复李宗仁，指斥其侨居美国遥领国事，并决议提请国民大会弹劾。2月26日，张群、黄少谷、王世杰、洪兰友等人分别就蒋复职事与桂系接洽。2月28日，蒋邀集张群、陈立夫、陶希圣、谷正纲、黄少谷等讨论复职文告内容，决定3月1日到府视事。当晚顾维钧自美国发来电报说，李宗仁约晤杜鲁门。
1950年3月1日，在各界劝进中，蒋在台北宣布复行视事，重返总统职务职而不是重新就职。蒋在总统府宣布复行视事。因为蒋1949年下野并没有经过国民大会承认，李是“代行”而非继位。李声称蒋此举违反宪法。蒋于复职文告中称：“李代总统自去年十一月积劳致疾，出国疗养，迄今健康未复，返旆无期，于是全体军民对国事惶惑不安，而各级民意机关对中正责望尤切。中正许身革命四十余年，生死荣辱早已置诸度外，进退出处，一惟国民之公意是从。”同日，蒋致电李9，希望李早日康复，并请代表其访问美国朝野后，从速返回台湾，共济艰危时局。3月2日，杜鲁门接见李宗仁并共进午餐0。3月2日，李宗仁接受美联社访问时说，中国人民将起而推翻中G及蒋介石政权，中G获得政权并非共产主义之功，实因蒋介石政府腐败至极所致。
1952年1月11日，“蒋把‘弹劾李宗仁违法失职案’交给监察院”。监察院通过弹劾副总统李宗仁违法失职案。通过此后李仍具副总统之地位。
1954年1月3日，李致函蒋：“以宪法规定国大代表任期六年，用临定条款来延长代表任期是非法的。”蒋不理。2月，第一届国民大会第二次会议选举第二届总统、副总统。3月，国民大会对监察院弹劾李宗仁违法失职案，经投票表决，一致同意罢免其副总统职务。3月10日，第二次会议六次大会审议弹劾李宗仁违法失职案，并举行投票。同意弹劾比率高达94.4%，符合三分之二同意门槛。李被蒋免去副总统职务，成为流落异乡之一介平民。
遭罢免后，李已无可能去台。在此前后，有资料表明他参与孙立人案，同时积极策动仍留在大陆的广西旧部袭扰新政权，杀死新政权军政干部及平民多人，中G“广西剿匪”即由此而发。他这一系列做法在当时世界冷战背景之下，或遇到挫败，或乏人响应，后渐与中国共产党联系热络。
投奔回国
1954年，周恩来在万隆会议上发表声明：“台湾是中国的领土，中国人民解放台湾是中国人民自己的内政问题，美国造成台湾地区的紧张局势，中国政府愿意同美国政府坐下来谈判。中国人民愿意在可能的情况下，争取用和平方式解放台湾。”周声明消息传到美国后，李异常高兴，立即写信给程思远，嘱其同海外人士交换意见，替他准备一个文件，并于1955年8月，发表《关于台湾问题的建议》。
据当时负责统战工作的中G中央统战部副部长宋堃回忆，1955年5月，李归来事宜最早提出。当时，曾担任李政治秘书及中国国民党中央常务委员、正寓居香港之程思远随港澳代表团到北京访问，与曾经在中国抗日战争时期任八路军驻桂林办事处主任之旧交李克农（时任外交部副部长）会晤；程思远谈到李在美国处境及其回想回到中国大陆之念头。5月7日，李克农向周恩来当面汇报，积极建议中央争取李宗仁回国；同时，李济深也曾向中国共产党中央建议过此事。
1958年，中国共产党中央得知李宗仁决意归来，毛泽东在一份文件中批示：（周）恩来同志，此事似可告知台湾方面，指出美国毁蒋阴谋，叫蒋注意。注意之点在美国，不在李宗仁。
从李方面来说，也有一个试探中国共产党中央态度之过程；他曾将自己收藏之一部分书画作品送回国，声称当年自己是花了11万美金购买。但其实不少是赝品，按当时价格，顶多值3,000美金。毛泽东得知此事，答应给他12万美金；并说，这是一笔政治账，我们做统战工作要讲策略。他要11万，就给他12万。李拿到这笔钱，很满意地说：“共产党不简单，是识货的。”
争取李归来中国大陆，先后花费10年时间；期间，程思远多次到北京，为中国共产党中央和李联系牵线搭桥。另外，李济深、张治中、邵力子及其他一些“民主人士”，包括李旧部刘仲容等，也起到重要作用。毛和周欢迎李归国，周为此费尽无数精力。
1963年11月，中国共产党中央经过认真分析研究，认为欢迎李归来时机已经成熟；周特意事先向台湾打招呼，说明仅视李为爱国人士以免引起误会。程思远在由周当面交代任务和有关政策后赴瑞士苏黎世与李面谈。程向李讲明周提出“四不”：摆脱美国关系、不插手台湾问题、不和第三势力搅在一起、不介入中美关系；和“过五关”：过好思想关、政治关、家族关、社会关、生活关之要求时，李一一答应。对李之出处，周提出可重回美国料理些事；回来看看，住一时期再回去，保证来去自由和保密；留欧，如考虑愿为祖国做些事，欢迎，经济上有困难可帮助；决心回国，欢迎。李当即表态说：“我只要一可，回到祖国定居，安度晚年。”
1965年2月3日，在获得李决意归来之确切消息后，毛在一份文件上批示周，似应欢迎李回国，去年向美报投书问题，无关大局，不加批评。因为他已自己认错了。
1965年6月18日，程思远第五次来到北京。领受中G中央统战部部长徐冰、国务院秘书长周荣鑫、国务院总理办公室主任童小鹏和全国政协秘书长平杰三等按照周恩来意见，交代任务（当时周离开北京出访非洲14国）后，程即于第二天上飞机，前往瑞士迎接李。
1965年7月12日11时，周和徐冰及国务院副秘书长、总理办公室副主任罗青长等在人民大会堂，召集部分党外人士举行一个谈话会，向党外通报李要到中国大陆之消息，并阐述有关方针政策。据有关记载，参加此重要会议有原桂系主要人物和原南京和平谈判代表团成员张治中、邵力子、章士钊、黄绍竑、李蒸、刘斐、卢郁文、李俊龙、傅作义、黄琪翔、朱蕴山、李任仁、刘仲容、陈劭先、陈此生、梅龚彬、杨东莼、覃异之等。会议还通知蔡廷锴与刘仲华参加，他二人因病未能出席。7月15日，中央有关部门就李回国后发表声明问题电告中国驻巴基斯坦大使丁国钰：“李回国后的简短声明稿，仍请李决定。”发报之前，此电报稿送呈毛审阅。7月15日早上，毛批示周去上海多留几天，同李面商声明稿，并同机回北京。李回国，周应到机场欢迎。可在上海住几天，商量好简短声明后再到北京。7月17日，周根据毛指示飞抵上海出迎李。
7月19日，周与李在上海文化俱乐部长谈，李诚恳全部接受周之意见。
7月20日，李和夫人郭德洁，在程思远陪同下，终于回到北京。在机场，周恩来、彭真、贺龙、郭沫若等111名政要亲自接机。
7月20日晚，周恩来在人民大会堂接见并隆重设宴欢迎李和夫人郭德洁。
7月26日，毛泽东在中南海游泳池接见李夫妇和程思远先生，交谈友好亲切。毛说：“你们回来了，很好，欢迎你们。”毛同李握手时说：“久闻大名，如雷贯耳。”李说：“我们这一次回到祖国怀抱，受到政府和人民的热烈欢迎，首先应对主席表示由衷的感谢。几天来我们在北京地区参观访问，亲眼看到祖国社会主义建设的伟大成果，感触颇深。我们为祖国的日益强大而感到十分高兴。”毛说：“祖国比过去强大了一些，但还不很强大，我们至少要再建设二三十年，才能真正强大起来。”接着李谈到海外许多人都怀念中国大陆，他们都渴望回到中国大陆。毛说：“跑到海外的，凡是愿意回来，我们都欢迎，他们回来，我们都以礼相待。……蒋介石比你高一级，你是他的部下，他回来我们更欢迎。”毛建议李到全国各地去看看。李在谈话中深以台湾问题久悬不决为虑，毛说：“李德邻先生，不要急，台湾总有一天会回到祖国来的，这是不可逆转的历史潮流。”
7月31日晚，刘少奇和夫人王光美、董必武和夫人何莲芝、邓小平和夫人卓琳，在人民大会堂东大厅接见并宴请李和郭德洁。陪同有徐冰和夫人张晓梅，及罗青长、刘仲容等人。
9月26日下午3时，李在全国政协礼堂三楼举行中外记者招待会：“一九四九年一月美国驻华大使司徒雷登曾派人对我说，蒋介石挟军队逃往台湾，台湾地位尚未确定，因此对蒋介石很不满。一九五五年美国共和党派人找我，要我出山，取蒋介石而代之。我告诫台湾当局要小心，以免步南朝鲜李承晚后尘。我与蒋先生共事几十年，意见相左，但并无仇恨，如果蒋先生愿意和平解决台湾问题，我宗仁赴汤蹈火在所不辞。蒋先生目前处境尴尬，望国民党同仁好自为之，望台湾同仁和海外各方人士认清民族大义和大势所趋，不要一误再误，毅然奋起，率相来归，为祖国最后统一作出贡献！”11月5日中午，全国人大常委会副委员长程潜和夫人郭翼青设宴欢迎李和郭德洁。李向周恩来写正式条陈，建议仿照杭州岳王庙，铸一尊蒋介石像跪在天安门广场之人民英雄纪念碑前，周向毛泽东请示，毛笑道：“恩来啊，这就叫卖主求荣！娃娃们怎么骂他，我们不管，但写到历史上就不能不慎重……他老蒋在北伐和抗战中的地位还是无法动摇的，所以我们每次的宣传材料都回避这两件事，打嘴巴官司什么都可以说的……在重大问题上还得尊重历史，我们不能干这样蠢事。哎，想不到堂堂皇皇李代总统怎么会这么蠢”。
1966年2月，李坚持要参观海南岛，很想了解。当时，李很想了解具体战况与军事设施。在海口时，李很注意战斗机不时在空中飞行，并问空军是否24小时在空中巡逻？美机是否经常飞来？解放军高射炮打多高？在去榆林港途中问讯雷达设备，见到飞机就观察两边山头，当时接待李之军方人员十分尴尬，只是在榆林港安排他坐舰艇在海上兜圈，依稀见到一些军事设施。2月28日，李宗仁偕郭德洁和程思远等，从湛江乘专机飞南宁，受到韦国清和夫人许其倩等热烈欢迎和宴请。
郭德洁逝世
1966年3月8日，广西医学院曾怀瑞大夫便向李宗仁和平副部长报告说，郭德洁病情随时可能突然恶化。郭德洁陷于昏迷状态。3月16日，李接到南宁来电，报告郭德洁夫人病情恶化。3月19日，郭德洁用专机送回北京。于是，李决定中止参观，提前返回南宁。郭德洁在北京医院继续抢救无效。3月21日零时30分，妻郭德洁因乳腺癌在北京病逝。在李同意下，将郭之美籍身份证拿去国务院办归宗手续。2月23日上午，在北京医院举行有周恩来、彭真等人参加之向郭德洁遗体告别仪式。
郭德洁遽然去世，使李触目伤心。在郭德洁遗体告别仪式上，周恩来再三嘱咐李要节哀，保重身体。同时，周还建议李之旧友陪同李外出走走，转换环境，排遣情怀。
郭德洁去世后，谁来照顾李晚年生活，成为实际问题。经人介绍，李结识北京某医院护士胡友松。经张成仁介绍，周恩来同意，著名影星胡蝶女儿、27岁之胡友松与76岁之李宗仁完婚。7月25日，李与胡友松履行正式结婚手续。婚后，李和胡友松去北戴河。
W革时受保护
1966年发生“W革”。8月31日，其宅遭北京红卫兵抄家，理由是郭德洁涉嫌梅花党案。周得知此事后，当即指示：不能进到李宗仁家里去，不能在李宗仁先生家里搞斗争。9月15日，周亲自安排由国务院管理局高富有接李宗仁到三〇一医院保护起来。
1966年10月1日，毛泽东在天安门城楼上见到应邀参加国庆典礼之李宗仁，特意与李热情握手。毛对李说：“请多保重身体，共产党不会忘记你的。”随后，毛请李来到休息室去吃茶。在休息室，毛和李最后一次谈话，中心意思是谈“W革”之事。坐下之后，毛点起香烟，边吸边说群众是发动起来，群众一起来，那就不能完全依靠个人之想法去做。毛说火头是他自己烧起来，点火容易灭火难；看来这火还要烧一个时期。接着毛问李对这场W革有什么看法和意见，希望李坦率谈谈；李谦逊地说：“毛主席高瞻远瞩，英明伟大，古今中外任何国家领袖，没有一个人能有这么大的魄力来发动这场革命。目前虽然稍乱一点，但是为子孙后世着想是有很大代价的。”毛说明当前问题很多，要一件一件地去解决；譬如红卫兵小将们给各民主党派下“哀的美敦书”，勒令限期取消组织，这是不可以。毛明确说：“红卫兵小将们向各民主党派限期取消民主党派组织，这是不对的。听说他们要砸烂政协，要彻底毁灭统一战线，这更是不对的。民主党派不能取消，这要对红卫兵说清楚，有些人可能听不进去，但这要好好地做工作，说服教育他们。”毛讲完问李说：“李先生，你的看法怎么样？”李急忙连声说：“毛主席英明高见，我从前根本不晓得这些道理，今天算是顿开茅塞。”接着，毛把统一战线在民主革命中和社会主义时期统一战线之必要，对李作说明。
晚年及逝世
1967年，公安部大肆追查“梅花党”案件。有人对郭德洁不轻易放过，并藉以攻击。当时在王府井大街上出现一张大字报，说郭德洁是美国特务组织梅花党负责人，负有中央情报局特殊使命来中国做特务工作，说该组织用梅花型胸针作为联络标志。还把当时被诬陷成“美国中央情报局长期潜伏的高级战略特务”王光美和郭联系起来。谣言借造反小报像雪片似飞遍全国。其政治企图主要是抹黑周恩来。
1968年8月以后，李身体每况愈下，晚年在美国已患肺气肿，经常患感冒发烧住院，同时发现有十二指肠癌。9月30日，李扶病参加周恩来举行之国宴，但回家后即感身体难以支持，第二天便又回住医院，天安门城楼检阅观礼也未能出席。李此次出席国宴，便是他最后一次公开露面之政治活动。
1969年1月下旬，李病重消息很快由北京医院报告到中G中央统战部。周极度紧张工作，见到关于李病重之报告。他立即做批示：要尽一切可能抢救。1月26日，在病危中，李对在床边的尹冰彦和胡友松说：“我的日子不会再有多久了。我能够回来死在自己的国家里，这是了我一件最大的心愿。”李气喘吁吁，说话很困难，停了一会又说，“回来以后，本想在台湾问题上，做点工作——我的那些想法，曾对你讲过，还没来得及向周总理提出，现在什么都来不及了。台湾总是要统一的，可惜我是看不见了。这是我没有了却的一桩心事。那些书（指李带回的很多线装书，如《二十四史》、《四部备要》等等），送给广西图书馆。书画送给政府。那几瓶酒送给毛主席、周总理吧！”1月30日，李宗仁病情恶化，医护人员用尽一切措施抢救，延续生命，甚至用振搏器帮助呼吸也无效。午夜12时，李溘然长逝，享年78岁。传闻系慢性中毒。
对于李去世，中G中央统战部立即写下治丧报告。周审阅报告，赞同举行一个骨灰安放仪式，在报告上批示：由全国政协主席周恩来主持。毛泽东批准报告。2月1日，在八宝山革命公墓为李举行一个简单骨灰安放仪式。周参加李骨灰安放仪式，是最高之礼遇。参加李骨灰安放仪式有10来个人，是有影响有分量人士。周宣布李骨灰安放仪式开始，大家分别向李骨灰盒鞠躬告别。周在仪式上说，李临终前写的信，是一个“历史文件”：“我在一九六五年毅然从海外回到祖国所走的这一条路是走对了的。……在这个伟大的时代，我深深地感到能成为中国人民的一分子是一个无比的光荣。……在我快要离开一世的最后一刻，我还深以留在台湾和海外的国民党人和一切爱国的知识分子的前途为念。他们目前只有一条路，就是同我一样回到祖国怀抱……”随后，周走来握着胡友松之手说：“李先生逝世了，以后你有什么困难，国家会照顾你的。”胡友松在骨灰盒上写着：李宗仁先生千古。事后，李骨灰安放在八宝山革命公墓第一室。
评价
“西安事变”和平解决以后，毛泽东会见李宗仁特使刘仲容时说：“广西这几年跟蒋介石闹独立。广西是个有名的穷省份，闹起饥荒来，灾民常逃到湖南来。湖南的农民讨不到老婆的，就娶广西的妹子。李先生凭什么闹独立？据说，这几年，没有南京政府的财政支持，不仅撑得住局面，还被人称赞为全国的模范省。我看李宗仁是个有本事的人。”、“没有本事是闹不起独立的。我看李宗仁先生确实是一个有本事的人。许多在蒋介石政权下没法实现的事情，他在广西都办到了。怪不得老蒋对广西也耿耿于怀。”
中华人民共和国国务院总理周恩来这样评价他：李将军一生做过三件大好事，第一是北伐，第二是台儿庄大战，第三是回归祖国。
功绩
李宗仁当年崇敬孙中山，响应孙中山主张，统一广西，促进两广统一，为北伐奠定基础。孙病逝后，李以少胜多打败唐继尧要毁灭广东国民政府之举，挽救中国国民党可能在1925年就要亡党。他率领精锐的广西第七军加入北伐军行列，参加北伐战争，第七军被称为北伐最精锐主力之一，被誉为北伐“钢七军”。在北伐中，李宗仁之广西部队打到山海关，立下不少功劳。在中国抗日战争时提出“焦土抗战”，号召全国军民誓死与日军血战到底，表现中国人的气节。他的新桂系部队是全国第一支主动接受改编成中央军的地方军阀部队，他用以起家的桂系十万老兵几乎全部在上海、徐州、武汉对日作战中损失殆尽，予日军沉重打击。“在抗日战争中，李宗仁肯于和中国共产党合作，血战台儿庄，并领导所辖战区部队积极作战，建立了一定的功勋。同时，李宗仁长期坚持反共立场，对中国共产党犯有罪行，是中国人民解放军通缉的首要战犯之一。”对中G争夺中国政权起到阻碍作用。
李与蒋介石长期共事后，最后与蒋决裂，分道扬镳。他对于美国怀有幻想，曾企图依靠美国政府，搞“第三势力”。他开始转变政治立场。他开放以前处于半独立状态的广西，同意中央政府在广西征兵，在抗战时期，全省人口共1,200多万的广西，由于此前实行的“寓兵于农”的民团制度，大部分青年都接受过比较系统的训练，兵员比较优秀，所以有130多万广西青年应征入伍，差不多近8个广西人中就有1个出省当兵抗战（这还不包括那些留在广西后来参加游击和修铁路的人），其中大部分被蒋编入中央军。
轶事
1965年7月26日上午，毛泽东在中南海会见李宗仁一行。他们刚刚坐定，毛幽默地以浓重湖南乡音对李说：“嘿！嘿！德邻先生，你这一次归国，是误上贼船了。台湾当局口口声声叫我们做‘匪’，还叫祖国大陆做‘匪区’，你不是误上贼船是什么呢！”程思远连忙替李答道：“我们搭上这一条船，已登彼岸 。”彭真跟着说：“是的，登了彼岸。”毛和大家哈哈大笑起来。
北伐期间，李宗仁曾和著名的苏联将领，当时的北伐军顾问“加仑将军”（瓦西里·布留赫尔）打赌他能在十四天内带兵自长沙攻到武汉，赌注是一瓶白兰地。结果李宗仁仅花了十二天便攻到武汉城下。